MOLPRO

MOLPRO是国际上广泛使用的专业级电子结构量化计算软件，由H.-J. Werner和P. J. Knowles负责设计和维护。不同于其它的量子化学软件包，MOLPRO的重点是高精度计算，通过多参考CI，耦合簇和有关的方法，广泛处理电子相关问题。使用最近开发的直接积分局域电子相关方法，可以极大地减少随分子尺寸增加的计算量，能够对更大的分子体系进行准确的从头计算。程序的核心是MCSCF，MR-CI，和耦合簇程序，以及一系列附加功能。 主页可以申请试用版。

功能：

生成收缩高斯基函数（s，p，d，f，g，h，i......）

有效核势

多种单电子特性，如Lx2，Ly2，Lz2，LxLy......等

闭壳层和开壳层（自旋限制和非限制）自恰场

各种修正交换和相关势梯度的密度泛函理论

多组态自恰场，即二次收敛MCSCF方案

多参考组态相互作用MR-CISD及其变体：MR-CISD+Q，MR-ACPF，MR-AQCC。通过内部收缩方案，能够比常规多参考方法降低一至两个数量级的计算量。

多参考二级、三级微扰理论(CASPT2/CASPT3)，以及MRCI+MRPT2耦合方法

Møller-Plesset微扰理论(MPn，n=2,3,4)，耦合簇(CCSD)，二次组态相互作用(QCISD)和闭壳层体系的Brueckner耦合簇(BCCD)

开壳层耦合簇理论

EOM-CCSD和CIS计算单重激发态

完全组态相互作用FCI

SCF，DFT，态平均MCSCF/CASSCF和MP2波函的解析能量梯度

MCSCF解析的非绝热耦合矩阵元素

能量优化价键波函和CASSCF波函的价键分析

MCSCF和MRCI波函的单电子跃迁特性，包括自旋-轨道耦合

MCSCF波函的一些双电子跃迁特性

布居数分析

轨道定位

分布多极分析

自动几何优化

自动计算振动频率，强度和热动力学特性

跟踪反应路径

几何输出有xyz，MOLDEN和Gaussian格式；分子轨道和频率输出为MOLDEN格式

2006.1版的新增功能

1. 更加兼容的输入语言和输入预检查

2. 更灵活的基组输入，允许操作多个基组

3. 增加更高效的密度泛函执行，以及密度泛函形式

4. 低阶标度的局域耦合簇方法，允许三阶激发微扰处理（LCCSD(T)及其变体，如LQCISD(T)）

5. 高效的密度拟合程序DF，用于Hartree-Fock (DF-HF)，密度泛函Kohn-Sham理论(DF-KS)，二阶Møller-Plesset微扰理论(DF-MP2)，以及所有局域方法（DF-LMP2，DF-LMP4，DF-LQCISD(T)，DF-LCCSD(T)）

6. QCISD(T)解析梯度

7. 多重态MRPT2（MS-CASPT2）

8. 使用态平均MCSCF参考波函的MRPT2/CASPT2和MS-CASPT2解析梯度

9. DF-HF，DF-KS，DF-LMP2，和DF-SCS-LMP2解析梯度

10.用密度拟合的显式关联方法：DF-MP2-R12/2A'和DF-MP2-F12/2A'，及其局域变体DF-LMP2-R12/2*A(loc)和DF-LMP2-F12/2*A(loc)

11.多参考微扰理论和组态相互作用相结合的方法CIPT2

12.DFT-SAPT

13.不同轨道的CASSCF和MRCI波函之间的跃迁矩和跃迁哈密顿量。

14.新的自旋-轨道积分程序，可以使用一般收缩基组

15.改善了结构优化和数值Hessian计算（包括束缚优化）的流程

16.对于QM/MM计算，改善了对于点电荷的大格点及格点梯度的处理

17.到M. Kallay的MRCC程序的接口，允许任意激发级别的耦合簇计算

18.自动并行计算数值梯度和Hessian（mppx版）

19.加入并行代码，例如DF-HF，DF-KS，DF-LCCSD(T)（部分并行化，包括三激发微扰）

20.加入输出格式，用于制表（XHTML，LATEX，Maple，Mathematica，Matlab和逗号分隔的格式），输出轨道和基组（XML），以及形式良好的XML（可选）输出串，其中标出了重要结果